Die Polizeiinspektion Alzenau ist zuständig für den ehemaligen Landkreis Alzenau, welcher im Jahre 1972 im Zuge der Gebietsreform dem Landkreis Aschaffenburg eingegliedert wurde. Die zu betreuende Fläche beträgt 236,56 Quadratkilometer. Die Einwohnerzahl liegt bei ca. 61.642 (Stand 31.12.2016).
Geographisch stellt der Bereich die nordwestlichste Ecke des Freistaates Bayern dar und wird auch im Volksmund gerne als Zungenspitze des bayrischen Löwen genannt.
Der Zuständigkeitsbereich der PI Alzenau umfasst die Städte und Gemeinden von Alzenau, Blankenbach, Geiselbach, Kahl/Main, Karlstein, Kleinkahl, Krombach, Mömbris, Schöllkrippen, Sommerkahl, Westerngrund, Wiesen.
Zwischen Aschaffenburg und dem hessischen Hanau gelegen ist die PI Alzenau zur Hälfte von Hessen eingekreist. Die unmittelbare Nähe zu den hessischen Großstädten Hanau (10 km), Offenbach (25 km) und Frankfurt (35 km) kennzeichnet ihre kriminalgeographische Lage im Ballungsraum Rhein-Main mit seinen 4 Millionen Einwohnern.
Touristisch gilt der Dienstbereich als Naherholungsgebiet von Frankfurt am Main und Umgebung. Insbesondere die zahlreichen Baggerseen auf der sogenannten Kahler Seenplatte mit den beiden großen Campingplätzen in Kahl und Karlstein gelten als Eldorado für Segler und Surfer.